“这篇工作展示了一种崭新的胆甾相液晶几何相位器件““这是一个非常创新的想法，无论是在基础物理、还是应用方面，都是非常有意思的工作”。对于南京大学现代工程与应用科学学院陆延青教授和陈鹏副教授团队发在 Light: Science & Applications 的新论文，审稿人一并肯定了其学术价值和应用价值。
图 | 从左至右：陈鹏副教授（通讯作者）；陆延青教授（通讯作者）；朱琳（第一作者）（来源：资料图）
概括来说，他们提出了一种新的光学调控手段、新的技术平台，任何涉及到光学调控的地方，都可能有用武之地。
据悉，胆甾相液晶是一种热门的液晶态材料。在该研究中，为突破胆甾相液晶偏振依赖的几何相位调制局限，该团队提出一种双手性共存的液晶几何相位器件（图 1c）。借鉴前人的相关工作，他们通过引入具备良好兼容性的液晶聚合物网络体系，实现了双手性共存的液晶超结构，这种超结构能同时反射正交圆偏振光。
进一步地，课题组利用双手性共存超结构的表面液晶局域排列，实现共轭几何相位的精准控制。他们又分别设计了较为经典和新颖复杂的液晶取向图案，成功验证了该器件的可行性和复杂几何相位的调制能力。
据介绍，经过双手性共存超结构反射的相反圆偏振光，会携带共轭的几何相位信息，并在实验中产生了涡旋光束、矢量偏振光束及其阵列。
该团队表示：“双手性共存的液晶几何相位器件的提出，突破了传统胆甾相液晶单手性几何相位调制的局限，为手性软物质光子材料及其应用的发展提供了新思路，可以预见这样的偏振信息和几何相位信息的叠加，有望带来更多有趣的现象和新颖的光学功能。”
在应用价值上，该工作突破了传统胆甾相液晶只能调制单旋性圆偏振光的局限，加深了人们对于几何相位和偏振光学的认知，促进了手性软光子材料及其光学应用，进一步推动了先进液晶光学器件的发展。
由于液晶材料的多外场刺激响应、以及几何相位光学的不断深入研究，在虚拟现实/增强现实方面，液晶平面光学元器件也会成为一个强有力的选择。此外，鉴于胆甾相液晶的宽波段相位调制，工作波段覆盖范围也比较广，因此有望用于波分复用的光通信领域。同时，考虑到该器件的全偏振反射，在一些需要偏振无依赖的场景也有潜在应用。
近日，相关论文以《基于相反手性共存超结构的几何相位反转》（Pancharatnam–Berry phase reversal via opposite-chirality-coexisted superstructures）为题 [1]，发表在 Light: Science & Applications（IF 20.3）上。陆延青和陈鹏担任共同通讯作者，朱琳和徐春庭担任共同第一作者。
图 | 相关论文（来源：Light: Science & Applications）
引人瞩目的液晶态材料：胆甾相液晶
光作为信息传输的最佳载体之一，已在现代通讯中得到广泛应用。随着大数据时代的来临，信息量呈指数式增长，云计算、物联网、人工智能等新兴科技的发展，给数据获取、传输、处理和存储等带来了全新挑战。
本质上，任何光子技术都可被看作是对光的不同参量维度进行的多样化调控，比如频率、振幅、相位、偏振、轨道角动量等，借此实现光信息的按需处理。因此，光的多维度调控一直以来都是多学科交叉的重要方向。
作为一类性能优异的电光材料，液晶已广泛用于人类生产和生活中，至今仍占据平板显示的主流，可谓无处不在。液晶，是一种介于液体和晶体之间的特殊物质状态，兼具液体的流动性和晶体的光学/介电各向异性。不仅在显示领域“大展身手”，其也逐渐成为制备低成本、高效率、动态可调光学元器件的不二之选。
近年来，基于向列相液晶材料的几何相位光学元件，取得了诸多令人欣喜的研究进展，并已用于激光雷达、AR/VR 新型显示。但是，这类透射式几何相位器件的调制效率对波长极其敏感，只有精细调节才能达到特定波长的效率最大化。
胆甾相液晶是另一种引人瞩目的液晶态材料，可分为左旋、右旋两种手性。其中，棒状液晶分子可以自组装形成周期性螺旋结构，从而构成一个具有渐变介电张量的一维软光子晶体，并呈现出独特的自旋选择性的布拉格反射。这时，与胆甾相液晶手性相同的圆偏振会被反射，相反的圆偏振则会全部透过。
手性液晶独特的多层级各向异性、可控自组装及多元灵敏响应性，带来了丰富的微纳光学效应，也为几何相位另辟一条蹊径。2016 年，日本大阪大学、法国国家科研中心、智利大学的三支研究团队分别发现，胆甾相液晶中也存在自旋-轨道耦合效应，同时布拉格反射光被赋予与螺旋轴排列相关的几何相位，因而具有宽带高效、自旋选择的调控特性。
这一全新的相位机制，立即引起关注并成为新兴研究热点，为宽带高效、功能集成、动态重构的平面光子技术开辟了全新路径。然而，受限于胆甾相液晶内禀的单手性螺旋组装结构，只有与其旋性相同的圆偏振光，才会被反射并携带几何相位，相反圆偏光则会完全透过且不受调制（图 1a-b）。因此，只有在特定圆偏振光入射条件下，才能实现相位调制功能，这大大限制了相关领域的发展和应用。
（来源：Light: Science & Applications）
充分发挥液晶材料的“十八般武艺”
起初，课题组关注到如下规律：胆甾相液晶的几何相位调制，严重受限于圆偏振依赖。因此，他们设想如能将相反手性的胆甾相液晶集成在一个体系之中，做成双手性共存的架构，就有望同时反射不同圆偏振的入射光，借此极大提高集成度，直接实现共轭几何相位调制，而无需叠层器件的精确对准。
之后，该团队发现聚合物体系的研究，可为上述想法提供很好的借鉴。此外，聚合物网络的兼容性，也为双手性胆甾相液晶的共存提供了可能。
同时，课题组独具特色的光控取向技术，则给任意几何相位的设计奠定了基础。通过这材料体系与工艺技术的结合，他们期望得到双手性共存的液晶几何相位器件。至此，该工作也正式立项，该团队开始进行双手性共存聚合物网络体系、几何相位图案的设计制备等研究。
一方面，液晶聚合物网络的研究主要集中在对“聚合-洗出-重填”工艺的摸索（图 2）。将混有聚合单体的胆甾相液晶混合物填入空盒中，在紫外光照下完成聚合交联反应，接着将液晶盒浸泡在丙酮中，洗去未反应的聚合单体和液晶分子，再将液晶盒烘干，填入相反手性的胆甾相液晶。
这一实验过程涉及的影响因素非常多，包括聚合单体的浓度、聚合紫外光的强度/时间、浸泡丙酮的时间、重填胆甾相液晶的配比等。
图 2 | 双手性共存液晶几何相位超结构的制备流程示意图（来源：Light: Science & Applications）
另一方面，课题组设计了两种几何相位图案（图 3），首先利用经典图案验证该工作设计的可行性，接着挖掘该几何相位器件的复杂相位调制潜力。
第一个图案是简单的螺旋相位图，第二个图案是阵列化涡旋光对应的复杂全息相位图。设计好几何相位图案后，该团队通过基于数控微镜阵列的动态缩微投影曝光系统，将该图案“写入”双手性共存的液晶体系。
这时再将涂有光取向层的玻璃基板制成空盒，再把空盒放在系统下进行光控取向，以获得所设计的图案化取向，进而复刻到填入的胆甾相液晶层中。至此，双手性共存的液晶几何相位器件制备，便已全部完成。
图 3 | 双手性共存液晶几何相位超结构的表征测试及其光场调控（来源：Light: Science & Applications）
最后，还需进行样品的表征和测试。期间，他们利用偏光显微镜观察样品织构形貌，组建了光谱测试系统，以便记录样品工作波段，并搭建表征光路验证几何相位的功能实现。
目前，该团队已成功制备出双手性共存的液晶几何相位器件。下一步，他们希望在此基础上，充分发挥液晶材料的多元外场刺激响应特性等“十八般武艺”，进一步拓展相应器件的功能维度和创新潜力，进而在新型显示、信息加密、智能感控等方面带来新奇应用。
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参考：
1、Pancharatnam–Berry phase reversal via opposite-chirality-coexisted superstructures
Lin Zhu,# Chun-Ting Xu,# Peng Chen,* Yi-Heng Zhang, Si-Jia Liu, Quan-Ming Chen, Shi-Jun Ge, Wei Hu, and Yan-Qing Lu*Light Sci. Appl. 11, 135 (2022).https://www.nature.com/articles/s41377-022-00835-3
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